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論文

Mass-spectrometric investigation of UO$$_{3}$$(g)

中島 邦久; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 294(3), p.250 - 255, 2001/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:33.39(Materials Science, Multidisciplinary)

高温質量分析測定を行ううえで適度な酸素ポテンシャルを有するMgO(s)とUO$$_{2}$$(s)を共存させることでUO$$_{3}$$(g)を生成させ、その平衡蒸気圧を測定することでUO$$_{3}$$(g)の生成自由エネルギーの評価を試みた。高温質量分析には、四重極型質量分析計を用い、測定温度領域は1723-1923K、イオン化電圧は70eVとした。UO$$_{3}$$$$^{+}$$及びMg$$^{+}$$のイオン電流値と試料の重量減少量等を用いてUO$$_{3}$$分圧、O$$_{2}$$分圧及びMg分圧を評価した。蒸気イオン種としてUO$$_{3}$$$$^{+}$$、Mg$$^{+}$$及びO$$_{2}$$のほか、UO$$_{3}$$分子のフラグメンテーションによるUO$$_{2}$$$$^{+}$$、UO$$^{+}$$及びU$$^{+}$$イオンが検出された。観測された平衡蒸気圧は昇温時及び降温時で大きな違いは見られなかった。測定時のウラン酸化物のO/U比は、酸素ポテンシャルに関するBlackburnモデルによれば2.006~2.009程度であると推測された。今回得られた分圧値等を用いて評価されたUO$$_{3}$$(g)の生成自由エネルギーは、最近報告された推奨値よりも若干高めであった。

論文

Vaporization behavior of NpN coloaded with PuN

中島 邦久; 荒井 康夫; 鈴木 康文

Journal of Nuclear Materials, 275(3), p.332 - 335, 1999/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:52.33(Materials Science, Multidisciplinary)

クヌーセンセルを組み合わせた四重極型質量分析計を用いてPuNが共存しているNpN上のNp分圧及びPu分圧を1950-2070Kの温度領域で測定した。測定されたNp分圧は、金属Np上のNp分圧よりも明らかに低くなり、以前行ったNpNの高温質量分析測定により示唆された金属相は析出していないと考えられた。一方、測定されたPu分圧は相合蒸発するPuN上のPu分圧とほぼ一致した。NpNの生成自由エネルギーを評価するために必要なセル内の窒素分圧をPuNが相合蒸発しているものと仮定し、測定されたPu分圧から推定した。今回評価されたNpNの生成自由エネルギーは、以前われわれが評価したNpNの生成自由エネルギーとほぼ一致した。また、この値はUNとPuNの生成自由エネルギーと比較し中間的な値を示すことが再確認された。

論文

Vaporization behavior of (Np,Pu)N

中島 邦久; 荒井 康夫; 鈴木 康文

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.666 - 669, 1998/00

 被引用回数:10 パーセンタイル:57.42(Chemistry, Physical)

クヌーセンセルを用いたNp・Pu混合窒化物の高温質量分析を1270-2010Kの温度範囲で行った。観測されたNp分圧は金属Np上のNp分圧と似た温度依存性を示したためメタル相の析出が示唆された。一方、Pu分圧は、高温領域と低温領域で異なる温度依存性を示した。高温領域のPu(g)の挙動では、PuN上のPu分圧と似た温度依存性が観測され、分圧値は大きな組成依存性を示したため、Np・Pu混合窒化物は理想固溶体的ふるまいから大きくずれる可能性のあることが示唆された。Np分圧が測定できなくなる低い温度領域では、Pu分圧は金属Pu上のPu分圧と似た温度依存性を示した。したがって、メタル相のPu濃度が大きく変化していることが示唆された。

論文

Vaporization behavior of SrPuO$$_{3}$$

中島 邦久; 荒井 康夫; 鈴木 康文; 山脇 道夫*

Journal of Nuclear Materials, 248, p.233 - 237, 1997/00

 被引用回数:4 パーセンタイル:37.13(Materials Science, Multidisciplinary)

核分裂生成物を含有するPu化合物の熱力学データは、高温、かつ高温度勾配環境下におかれるMOX燃料のふるまいを予測する上で重要である。ここでは、主要な核分裂生成物の一つであるSrとのペロブスカイト型複合酸化物SrPuO$$_{3}$$の熱力学データを取得するため、高温質量分析計を用いてその蒸発挙動を調べた。Sr分圧値は白金製クヌーセンセルを用いた場合よりもグラファイト製セルを用いた時の方が高くなることから、SrPuO$$_{3}$$の蒸発挙動には系内の酸素ポテンシャルが影響すると考えられた。また、SrPuO$$_{3}$$の自由エネルギー関数を推定し、第3法則処理によるSrPuO$$_{3}$$の標準生成エンタルピーを導出した。

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